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              亞納米尺度磁可分金屬Pd加氫催化劑研究獲進展
              責編:李曉燕 發布時間:2022-03-30 16:02:35 瀏覽次數:

                 近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心研究員劉洪陽和碩士研究生趙琳敏等,與北京大學教授馬丁、香港科技大學教授王寧、南京理工大學教授陸瑞鋒等合作,通過精準構筑亞納米尺度、原子級分散磁可分金屬Pd催化劑,實現其對苯乙炔高效選擇性加氫制取苯乙烯。相關研究成果在線發表在《先進材料》(Advanced Materials)上。

               

                 苯乙烯作為重要的化工中間體,應用于農業、醫藥、紡織、橡膠等領域。苯乙烯的工業制備方法有乙苯脫氫、裂解石油抽提、環氧丙烷-苯乙烯聯產法等,其中從裂解石油中抽提出苯乙烯是重要的生產過程之一。目前,該工藝面臨的主要問題是抽提出的苯乙烯中含有少量的雜質苯乙炔,苯乙炔會導致下一步苯乙烯聚合反應的催化劑發生嚴重中毒。因此,需采用苯乙炔選擇性加氫的方法將苯乙烯中的苯乙炔高效去除。由于反應環境在富含苯乙烯的液相體系中,如何在保持催化劑高活性的同時實現催化劑的高選擇性以及催化劑的有效分離是該反應的關鍵。
               
                 近年來,劉洪陽團隊致力于亞納米尺度金屬催化材料的可控設計與應用研究。在前期研究工作基礎上,科研團隊在少層石墨烯包覆鎳納米顆粒(Ni@G)上精準構建單原子催化劑(Pd1/Ni@G)和團簇催化劑(Pdn/Ni@G),利用球差電鏡和CO吸附紅外光譜對其進行系統表征。結果表明,Pd1/Ni@G上Pd物種以絕大多數單原子形式存在(圖1);Pdn/Ni@G上Pd物種以團簇形式存在。研究系統比較Pd1/Ni@G和Pdn/Ni@G催化苯乙炔選擇性加氫的活性和選擇性后發現,單原子催化劑Pd1/Ni@G具有優異的加氫活性、選擇性、循環穩定性以及磁可分的特性(圖2)。研究結合原位紅外光譜實驗、吸附能計算、對比實驗和顯色反應等(圖3)推斷,該催化反應過程為氫氣在Pd單原子上活化,苯乙炔在Ni@G上吸附活化,活化的氫原子溢流至載體表面與吸附在Ni@G表面的苯乙炔發生加氫反應。這種磁可分載體與亞納米尺度、原子級分散金屬催化劑的有機耦合,為開發高效液相選擇性加氫催化劑提供了新的設計思路。
               
                 研究工作得到科技部、國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才計劃”、中科院、金屬所創新基金項目、中國博士后科學基金面上項目、中國石化及上海同步輻射光源等的支持。 
               
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              圖1.(a-b)Pd1/Ni@G的球差電鏡表征,(c)能譜(EDX)元素分布面掃圖
               
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              圖2.(a-c)Pd1/Ni@G在苯乙炔選擇性加氫反應中的催化性能,(d)催化劑磁可分示意圖
               
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              圖3.(a-b)Ni@G、Pd1/Ni@G的紅外光譜,(c)Pd1/Ni@G對苯乙炔半加氫和苯乙烯加氫的動力學測試,(d)苯乙炔在石墨烯(GP)和石墨烯包覆鎳(Ni@GP)上吸附能計算
               
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              圖4.磁可分單原子催化劑Pd1/Ni@G苯乙炔選擇性加氫示意圖

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